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液柱喷射烟气脱硫研究
【摘要】：
燃煤锅炉排放SO2控制技术有多种方式，最有效而得到广泛应用的是湿式石灰/石灰石—石膏法烟气脱硫技术。液柱喷射烟气脱硫技术就是其中先进的一种，其特点是气液交融强烈，运行稳定可靠，烟气脱硫效率高。本论文的研究内容是通过工程试验全面地研究液柱喷射烟气脱硫技术的性能及各种相关的影响因素，以期形成具有自主知识产权并能广泛应用到工程中的成套技术。
通过沈阳化肥总厂烟气脱硫示范工程的性能试验表明，液柱喷射烟气脱硫工艺操作稳定性好，可靠性高，适用于各种规模的入口烟气流量、各种入口烟气SO2浓度的烟气脱硫。影响脱硫装置性能的主要因素有：循环浆液的pH值、入口烟气SO2浓度、入口烟气流量和循环浆液量。而单位体积的循环浆液的脱硫能力可以用
来描述。同时在南宁和杭钢烟气脱硫项目的工程应用中，进一步证实了该式能够很好地描述液柱喷射烟气脱硫的性能，从而为今后的工程优化提供指导性的作用。
通过计算和工程试验表明，在连续运行的脱硫反应塔中，控制脱硫产物氧化速率的是O2的传质过程。而 F－、Cl－离子的大量存在将使脱硫效率下降10％左右；而通过△L定律对石膏的结晶过程建模可以很好地描述石膏结晶动力学过程；浆液沉降试验表明，浆液沉降较快，因此在浆液管道设计中应注意避免淤积堵塞。
为了进一步了解液柱喷射烟气脱硫的化学传质过程，本课题还对液柱喷射烟气脱硫反应塔内气液固三相脱硫反应传质过程进行了建模计算以及反应塔内气液两相流场的数值模拟工作。其中模型的计算结果与试验结果吻合较好，表明所建立的模型能很好地反映实际脱硫反应过程。而通过对工程应用中的脱硫反应塔内气液流场的数值模拟表明，在反应塔内气液分布均匀，气液交融很好，使得脱硫反应能够高效率地进行。
【关键词】：
【学位授予单位】：清华大学【学位级别】：博士【学位授予年份】：2003【分类号】：X701.3【目录】：
ABSTRACT（英文摘要） 5-7
第一章 绪论10-17
1．1 我国以煤为主的能源结构造成SO2污染严重10-12
1．2 我国SO2及酸雨污染现状12-13
1．3 烟气脱硫技术现状13-15
1．4 课题背景与研究内容15-16
1．4．1 课题背景15
1．4．2 研究内容15-16
1．5 本章小结16-17
第二章 文献综述17-37
2．1 SO2的吸收17-30
2．1．1 格栅填料塔（GridPackedTower）19-21
2．1．2 鼓泡塔（BubblingTower）21-22
2．1．3 喷淋塔（SprayTower）22-24
2．1．4 液柱塔（SlurryJetTower）24-30
2．2 S（IV）的氧化30-34
2．2．1 亚硫酸氢根的非均相氧化30-33
2．2．2 O2的吸收33-34
2．3 脱硫产物的结晶34-35
2．4 本章小结35-37
第三章 液柱喷射烟气脱硫性能研究37-72
3．1 液柱喷射烟气脱硫性能试验装置38-45
3．1．1 工艺原理39-40
3．1．2 系统组成40-43
3．1．3 示范工程工艺参数43-45
3．2 液柱喷射烟气脱硫性能试验结果及讨论45-71
3．2．1 循环浆液pH值的影响45-54
3．2．2 入口烟气流量的影响54-59
3．2．3 循环浆液量的影响59-62
3．2．4 入口烟气SO2浓度的影响62-65
3．2．5 脱硫产物的氧化率和钙基脱硫剂的利用率65-70
3．2．6 脱硫塔压力损失70-71
3．3 本章小结71-72
第四章 液柱喷射烟气脱硫应用研究72-90
4．1 液柱喷射烟气脱硫技术在南宁冶炼厂的应用72-83
4．1．1 概述72-73
4．1．2 两级液柱喷射烟气脱硫技术73-74
4．1．3 系统及设计工艺参数74-76
4．1．4 试验结果及分析76-83
4．2 液柱喷射烟气脱硫技术在杭钢炼铁厂的应用83-88
4．2．1 概述83-84
4．2．2 系统及设计工艺参数84-85
4．2．3 试验结果及分析85-88
4．3 本章小结88-90
第五章 液柱喷射烟气脱硫其它研究90-113
5．1 F－、Cl－离子对脱硫性能的影响90-100
5．1．1 石膏物理性质及成分91-96
5．1．2 烟气中的F、Cl含量96-98
5．1．3 烟气中F、Cl对烟气脱硫系统性能的影响98-100
5．2 石膏结晶100-106
5．2．1 △L定律101
5．2．2 石膏结晶动力学101-104
5．2．3 石膏粒径分布104-106
5．3 浆液沉降特性106-112
5．3．1 25 ℃下不同浓度的石膏浆液的沉降特性107-108
5．3．2 同一浓度的浆液在不同高度上的含固浓度108
5．3．3 不同浓度的浆液在同一高度上的含固浓度108-112
5．4 本章小结112-113
第六章 液柱喷射烟气脱硫反应塔理论模型113-140
6．1 液柱喷射烟气脱硫工程中的化学反应传质过程113-120
6．1．1 SO2的吸收115-116
6．1．2 O2的传质116-117
6．1．3 HSO3－的氧化117-119
6．1．4 脱硫剂的溶解119-120
6．1．5 脱硫产物的沉淀结晶120
6．2 液柱喷射烟气脱硫反应塔模型120-130
6．2．1 吸收段120-126
6．2．2 氧化段126-130
6．2．3 脱硫反应塔模型求解130
6．3 模型计算结果130-134
6．4 脱硫反应塔气液两相流场数值模拟134-136
6．4．1 对象描述134-136
6．4．2 模拟结果136
6．5 本章小结136-140
结论140-143
参考文献143-152
致谢及声明152-153
个人简历、在学期间的研究成果及发表的学术论文153-155
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玻璃钢脱硫塔石家庄尚思环保科技有限公司&可根据用户对脱硫塔的直径及结构型式的技术要求进行设计制造，目前已生产出系列脱硫塔，广泛应用电厂配套的系列烟气废气处理系统。同时生产了氨法脱硫所需的烟气废气塔及配套的烟道及附件。玻璃钢在湿法烟气脱硫装置中应用烟气脱硫是当今燃煤电厂控制二氧化硫排放的主要措施。而湿式石灰石洗涤法是当前世界各国应用最多、最成熟的工艺。国家电力公司已将湿式石灰石脱硫工艺确定为火电厂烟气脱硫的主导工艺。珠海市广力化工防腐设备有限公司自主研发的设备和技术，生产玻璃钢系列产品，从而达到大幅度降低脱硫设备造价的目的。湿法烟气脱硫工艺的选材湿法脱硫工艺的基本原理是，烟气中的SO2、SO3、HF或其它有害成份，在高温状态下与含有某些化学介质的水相遇，并发生化学反应，产生稀硫酸、硫酸盐或其它化合物，烟气温度也同时降低到露点以下。这就给脱硫装置带来了严重的露点腐蚀问题。火电厂烟气中含有SO2、NOx、HCl、HF等气体。因此，脱硫系统洗涤液中含有H2SO4、HCl、HF等溶液，且含20%左右的固化物。如不设烟气再加热，吸收塔入口烟气温度可高达160—180℃，且有一定的干、湿界面。吸收塔出口烟温较低，为55℃左右，处于露点以下。因此，湿式脱硫系统对材质的耐蚀、耐磨、耐温要求极为严格。同时，脱硫系统要求与电站主机、主炉同步运行，因此对脱硫系统的可靠性、利用率和使用寿命要求也极高。研究选择合适的材质是各国脱硫工作者长期致力的目标。各国依据本国的燃料质量、环保的要求和经济承受力，在选择脱硫设备的材质方面也不尽相同。如美国主要采用镍基合金或碳钢内覆高镍合金板，德国采用碳钢内衬橡胶和玻璃钢，日本采用碳钢内涂玻璃鳞片乙烯基酯树脂。国内外的电力、化工、冶金设计研究部门，为了克服湿法烟气脱硫系统中脱硫塔、烟道和烟囱及衬里的腐蚀，一直在寻求一种造价低、耐高温、耐腐蚀的材料。玻璃纤维增强塑料，也称玻璃钢（FRP或GRP），用于制作烟气脱硫装置始于20世纪70年代初，尤其是酚醛环氧乙烯基酯树脂的开发，针对烟气脱硫独特要求的试验研究，以及大直径玻璃钢缠绕技术的问世，使玻璃钢脱硫装置得到较为广泛的应用。自从1972年起，采用乙烯基酯树脂做成的玻璃纤维增强塑料在许多湿法脱硫系统中获得了成功应用。玻璃钢的优良特点：与金属材料或其它无机材料相比，玻璃钢具有十分显著的性能特点。它重量轻、比强度高、电绝缘、耐瞬时超高温、传热慢、隔音、防水、易着色、能透过电磁波，是一种兼具功能和结构特性的新型材料。3.1耐腐蚀性能玻璃钢的耐腐蚀性，主要取决于树脂。随着合成技术的不断进步，树脂的性能也在不断提高，尤其在二十世纪六十年代乙烯基酯树脂的诞生，进一步提高了玻璃钢的耐腐蚀性能、物理性能以及耐热性。事实上，用乙烯基酯树脂做成的玻璃钢成功地用在比湿法脱硫系统环境更苛刻的环境，已经有很长的历史。3.2耐热性能在湿法脱硫工艺中，高温是必须考虑的一个问题，因为混合气体在进口的温度范围为160℃到180℃，系统中的部件又要承受临时的高温急冷，潜在的热破坏和产生的高腐蚀性副产品导致人们选用象高镍合金C-276这样昂贵的结构材料以满足使用寿命要求。热震性能试验（通过把两种玻璃钢层合板放到204℃以上的溶液中，取出后立即放入冷水并保存2小时，再对两种层合板进行6个小时的干燥后测定弯曲强度。）表明用乙烯基树脂制成的玻璃钢层合板保留了绝大部份抗弯强度，高的延伸率使它具有极好的抗冲击性能和对温差、压力波动、机械振动的适应范围更大。用乙烯基酯树脂做成的玻璃钢已成功地替换了因热应力和机械应力产生裂缝的湿法脱硫系统的烟囱衬里。乙烯基酯树脂玻璃钢做成的脱硫塔，可用于更高的温度，寿命更长，也更可靠。玻璃钢的长期使用温度取决于树脂基体的玻璃化转变温度（Tg）和热变形温度（HDT）。双酚A环氧乙烯基酯树脂的HDT高于105℃，酚醛改性环氧乙烯基酯树脂的HDT高于145℃。美国Dow&Chemical公司开发并已生产出可以用于使用温度为220℃的FGD洗涤塔。3.3耐磨蚀性能在腐蚀环境中玻璃钢的耐磨性能优于钢材，为提高玻璃钢的耐磨性，可以在树脂基体中加入适当的填料。87年，位于德国Weisweiler的RWE火电厂采用石灰-石灰石湿法脱硫工艺，石灰水中固体物含量约15%，洗涤塔和输送石灰浆液的管道均为玻璃钢，由于在树脂中加入特定填料，有较好的耐磨性能，至今使用良好。3.4玻璃钢的价格优势国外的研究资料表明，根据设备的尺寸和类型、玻璃钢的造价约是高镍合金造价的1/3。直径4米的玻璃钢吸收塔造价仅是用高镍合金包覆吸收塔的一半。由于玻璃钢耐化学腐蚀而且造价比高镍合金低，所以许多湿法脱硫系统装置使用玻璃钢已取得了很好的效果，据国外资料介绍，玻璃钢已在湿法脱硫系统的以下方面获得了成功应用：①吸收塔塔体；②石灰溶解槽；③集液器、除雾器；④浆液输送管路；⑤烟道；⑥烟囱。玻璃钢在烟气脱硫装置中的应用情况：1、国外的应用情况美国是最早将玻璃钢应用于烟气脱硫领域的国家，始于20世纪70年代。20世纪80年代，欧洲掀起了玻璃钢制造脱硫设备的热潮，1984年，德国BASF公司决定在其位于Ludwigshafen和Marl的燃煤电厂采用Wellman-Lord湿法洗涤塔。每个电厂建2座洗涤塔，直径9.5米，高度35.5米。当时，经过长达18个月的实验室研究（模拟使用环境），预计不需维护至少可使用20年。1987年11月，BASF公司和欧洲的Owens&Corning玻纤公司在伦敦联合主办了脱硫用玻璃钢设备的经验交流会，肯定了玻璃钢的作用，促进了玻璃钢在烟气脱硫领域的应用。当前世界上不少公司，如Monsanto公司、Bischof公司、Babcock公司、BASF公司、Fiberdur-Vanck公司、ABB公司、Plastilon等公司在冶炼厂、造纸厂和垃圾焚烧炉的烟气脱硫中较为广泛地用玻璃钢制造烟道、吸收塔、喷淋管、除雾器、浆液管道和湿烟囱等。在火电厂烟气脱硫中，浆液输送管道、除雾器已普遍用玻璃钢生产。近年来，由于大直径玻璃钢缠绕技术问世（容器直径可从3.6m到15m），国外公用事业公司已对玻璃钢生产火电厂脱硫系统中的主要部件，如吸收塔、氧化槽等，越来越感兴趣。20世纪90年代初期，玻璃钢脱硫设备正趋于大型化，例如Plastilon公司计划制造直径为20米的脱硫吸收塔。如德国某电厂的一台166MW机组上装设由Plastilon公司制造的石灰石浆液吸收塔（不设预洗涤塔），直径10米，高34.8米，于93年投运。美国洁净煤技术示范计划二期（CCT-II）中的CT-121喷射鼓泡床烟气脱硫塔（100MW,不设预洗涤塔）也用玻璃钢制造，已于1992年10月投运，证明玻璃钢吸收塔无论从结构上，还是从化学方面均是可靠的。
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