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导电聚合物热电材料研究进展
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3秒自动关闭窗口掺杂Ca_3Co_4O_9热电氧化物的制备及性能研究--《湘潭大学》2011年硕士论文
掺杂Ca_3Co_4O_9热电氧化物的制备及性能研究
【摘要】：Ca_3Co_4O_9基氧化物是近年来备受关注的热电氧化物材料之一,其具有无毒性、可在高温氧化条件下长期工作、制备简单、成本低等优点。但是,目前这种材料的热电转换效率偏低,离实际应用还有较大的差距,因此,人们不断寻求提高其热电性能的新途径。本论文以Ca_3Co_4O_9材料为研究对象,通过Na、La和Cu掺杂,尝试提高其热电性能。
采取溶胶-凝胶法(Sol-gel)结合放电等离子体烧结(SPS)技术,成功地制备了不同掺杂的Ca_(3-x)R_xCo_(4-y)Cu_yO_9 (R=Na,La,x=0.1,0.2,0.3,y=0.0,0.2)块体热电陶瓷。利用X射线衍射分析(XRD)和扫描电镜(SEM)对所制备材料的成分和微观形貌进行了表征;并在373~873 K的温度范围内,研究了材料的Seebeck系数S、电导率σ、热导率κ以及ZT值等热电参数随温度变化的规律。具体工作和结果概括为以下几个方面:
采用溶胶-凝胶法,将溶液的pH值维持在1~2之间,缓慢干燥得到均匀的干凝胶之后,在1023 K空气气氛中退火4 h的工艺条件下,制备出了晶粒尺寸比较均匀、层片状结构、掺杂成分均匀且杂相较少的Ca_3Co_4O_9粉体,其晶粒尺寸为1~2μm。溶胶-凝胶法制备得到的粉体经过SPS技术处理后,得到了致密度高,并具有一定取向的块体陶瓷。
对块体陶瓷在373~873 K温度之间的Seebeck系数S、电导率σ、热导率κ以及ZT值进行了测试和计算。热电性能测试结果显示:Co位单独掺杂微量的Cu,由Cu~(2+)代替Co~(3+)显著地提高了Ca_3Co_4O_9的电导率和热阻率,但对Seebeck系数的影响比较小,因而显著地提高了体系的热电性能。在873 K,Ca_3Co_(3.8)Cu_(0.2)O_9的ZT值达到0.253。Ca_(3-x)La_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 (x=0.1,0.2,0.3)体系热电性能测试结果表明,La和Cu双掺杂进一步减小了体系的电阻率和热导率。当La的掺杂量和Cu的掺杂量分别为3.3%和5%时,体系的ZT值达到最高值,在873 K,Ca_(2.9)La_(0.1)Co_(3.8)Cu_(0.2)O_9的ZT值为0.28;而Na和Cu双掺杂体系Ca_(3-x)Na_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 (x=0.2,0.3)表明,Na和Cu双掺杂在低温阶段降低了体系电阻率和Seebeck系数,同时也提高了体系的热导率。因此,体系的ZT值没能得到提高,在873 K,Ca_(2.7)Na_(0.3)Co_(3.8)Cu_(0.2)O_9的ZT值为0.23。
通过和目前文献报道的有关Ca位或者Co位掺杂Ca_3Co_4O_9体系的ZT值进行比较,发现通过选择适当的掺杂元素和掺杂浓度,Ca位和Co位共掺是一种提高Ca_3Co_4O_9基材料热电性能的更加有效方式。
【关键词】：
【学位授予单位】：湘潭大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2011【分类号】：TQ174.1【目录】：
摘要4-5Abstract5-8第1章 绪论8-16 1.1 热电材料及热电效应8-9
1.1.1 Seebeck 效应8
1.1.2 Peltier 效应8-9
1.1.3 Thomson 效应9 1.2 热电材料的研究现状与进展9-14
1.2.1 热电材料性能的评价参数9
1.2.2 目前已发现的主要热电材料体系9-10
1.2.3 Ca_3Co_4O_9 热电材料的研究进展10-14 1.3 本文的选题依据和主要研究内容14-16
1.3.1 本文的选题依据14-15
1.3.2 本文的主要研究内容15-16第2章 实验及其测试方法16-20 2.1 实验原料及仪器16-17
2.1.1 主要试剂16
2.1.2 仪器设备16-17 2.2 试样制备的工艺流程17-18 2.3 测试方法及其表征手段18-19
2.3.1 热电参数的测试方法18-19
2.3.2 其他分析表征手段19 2.4 本章小结19-20第3章 溶胶-凝胶制备Ca_3Co_4O_9粉体及其工艺参数研究20-28 3.1 溶胶-凝胶法基本原理20-21 3.2 溶胶-凝胶法制备Ca_3Co_4O_9 的工艺流程21-22
3.2.1 前驱体溶液的配制21
3.2.2 干凝胶的获得及其晶化处理21-22
3.2.3 干凝胶的TG 曲线及分析22 3.3 溶胶-凝胶法制备Ca_3Co_4O_9 的工艺参数研究22-25
3.3.1 烧结温度对Ca_3Co_4O_9 物相的影响22-23
3.3.2 烧结时间对Ca_3Co_4O_9 物相的影响23-24
3.3.3 pH 值对Ca_3Co_4O_9 物相的影响24-25 3.4 Ca_3Co_4O_9 粉体的制备及其表征25-27
3.4.1 Ca_3Co_4O_9 粉体的制备及其物相分析25-26
3.4.2 Ca_3Co_4O_9 粉体的SEM 分析26-27 3.5 本章小结27-28第4章 Ca_(3-x)Na_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9块体陶瓷的制备及其性能28-37 4.1 Ca_(3-x)Na_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 粉体的制备及表征28-30
4.1.1 Ca_(3-x)Na_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 粉体的制备28-29
4.1.2 Ca_(3-x)Na_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 粉体的物相及其微观形貌表征29-30 4.2 Ca_(3-x)Na_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 块体陶瓷的制备及其结构表征30-31 4.3 Ca_(3-x)Na_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 块体陶瓷的热电性能31-35
4.3.1 Ca_(3-x)Na_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 块体陶瓷的电导率和Seebeck 系数31-34
4.3.2 Ca_(3-x)Na_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 块体陶瓷的热导率34-35
4.3.3 Ca_(3-x)Na_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 块体陶瓷的ZT 值35 4.4 本章小结35-37第5章 Ca_(3-x)La_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9块体陶瓷的制备及其性能37-47 5.1 Ca_(3-x)La_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 粉体的制备及表征37-39
5.1.1 Ca_(3-x)La_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 粉体的制备37-38
5.1.2 Ca_(3-x)La_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 粉体物相及其微观形貌的分析38-39 5.2 Ca_(3-x)La_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 块体陶瓷的制备及其结构表征39-40 5.3 Ca_(3-x)La_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 块体陶瓷的热电性能40-45
5.3.1 Ca_(3-x)La_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 块体陶瓷的电导率与Seebeck 系数40-42
5.3.2 Ca_(3-x)La_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 块体陶瓷的热导率42-43
5.3.3 Ca_(3-x)La_xCo_(3.8)Cu_(0.2)O_9 块体陶瓷的ZT 值43-45 5.4 本章小结45-47第6章 总结与展望47-49 6.1 论文总结47-48 6.2 工作展望48-49参考文献49-55致谢55-56攻读硕士期间发表的论文情况56
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13型复合材料PANIPVDF的制备及其热电性能研究
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热电材料发展动态
导读：材料导报２００５年３月第１９卷第３期，热电材料发展动态＋，（北京科技大学材料科学与工程学院特种陶瓷与粉末研究中心，热电材料的研究引起了人们极大的关注，论述了降低材料维数，研究功能梯度材料，研究新材料如氧化物热电材料、电子晶体声子玻璃结构材料、准晶材料、填充式导电聚合物，热电材料热电优值低维热电材料，热电材料（又称温差电材料）是一种将热能和电能进行转换，热电材料的研究已成为国际材料研究领域的热点?２８?材料导报２００５年３月第１９卷第３期热电材料发展动态＋于军徐桂英（北京科技大学材料科学与工程学院特种陶瓷与粉末研究中心，北京１０００８３）摘要由于环境保护和军事应用的需要，热电材料的研究引起了人们极大的关注。为了成功地与其他换能系统竞争，必须使ＺＴ提高到１．５～３。论述了降低材料维数，研究功能梯度材料，研究新材料如氧化物热电材料、电子晶体声子玻璃结构材料、准晶材料、填充式导电聚合物复合材料等３条提高ＺＴ值的途径。关键词热电材料热电优值低维热电材料ＤｅＶｅｌＯｐｍｅｎｔＴｒｅｎｄＯｆＴｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃＭａｔｅｒｉａｌＹＵＪｕｎ（ＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＳｐｅｃｉａｌＣｅｒａｍｉｃｓａｎｄＰｏｗｄｅｒＸＵＧｕｉｙｉｎｇＭｅｔａｌｌｕｒｇｙ，ＳｃｈｏｏｌｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＢｅｉｊｉｎｇ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１ｏ００８３）ＡｂｓｔｒａｃｔｔｈｅｒｅｑｕｉｒｅｍｅｎｔｏｆｒｉａｌｓＲｅｓｅａｒｃｈｏｎｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅｒｉａｌｓｈａｓｂｅｅｎｇｉｖｅｎｍｕｃｈａｔｔｅｎｔｉｏｎｉｎｔｈｅ１ａｓｔｄｅｃａｄｅｂｅｃａｕｓｅｏｆｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｎｄｍｉｌｉｔａｒｙａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ．ＴｈｅｄｉｍｅｎｓｉｏｎｌｅｓｓｆｉｇｕｒｅｏｆｍｅｒｉｔＺＴｏｆｔｈｅｒｍｏｅＩｅｃｔｒｉｃｍａｔｅ―ｕｐｔｏｍｕｓｔｂｅｉｍｐｒｏｖｅｄｔｈｒｅｅｗａｙｓｔｏ１．５～３ｉｎｏｒｄｅｒｔｏｃｏｍｐｅｔｅｗｉｔｈｔｒａｄｉｔｉｏｎａｌｅｎｅｒｇｙｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎｓｙｓｔｅｍ．Ｔｈｉｓｐａｐｅｒｄｉｓ―ｃｕｓｓｅｓｔｈｅｉｍｐｒｏｖｅｍｅｎｔ：ｒｅｄｕｃｉｎｇｔｈｅｄｉｍｅｎｓｉｏｎｏｆｍａｔｅｒｉａｌｓ，ｄｅｖｅｌｏｐｉｎｇｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｌｙｇｒａｄｅｄｍａｔｅｒｉａｌｓ，ａｓａｎｄｄｅｖｅｌｏｐｉｎｇｎｅｗｍａｔｅｒｉａｌｓｓｕｃｈｕｐｏｘｉｄｅｓｓｙｓｔｅｍｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅｒｉａｌｓ，ｓｋｕｔｔｅｒｕｄｉｔｅ，ｑｕａｓｉ―ｃｒｙｓｔａｎｉｎｅ，ｆｉＵｅｄ―ｐｏＩｙｍｅｒ．ＫｅｙｗＯｒｄｓｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅｒｉａｌ，ｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｆｉｇｕｒｅｏｆｍｅｒｉｔ，ｌｏｗ―ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅｒｉａｌ０引言热电材料（又称温差电材料）是一种将热能和电能进行转换近１０年来，由于环境保护和军事应用的需要，热电材料的研究已成为国际材料研究领域的热点课题之一［１“］。用热电材料制作的器件具有体积小、重量轻、无传动部件、无噪声运行、精确可靠等优点，在温差制冷和发电方面具有极为重要的应用前景。高温超导的发现和材料科学的新进展使候选热电材料丰富而多彩；复合材料的相继发展，纳米材料、非晶材料、超晶格等新型体系，让人们有可能以更大自由度比较、选择性能更好的热电材料；在精确能带计算上的重大进展，隧道电子显微镜（ＳＴＭ）在原子尺度上对材料进行的设计和加工，为热电材料研究从“炒菜式”转变为按期待性能进行人工设计的理想成为现实奠定了基础。的功能材料。早在１９世纪初法国物理学家Ｔ．Ｊ．Ｓｅｅｂｅｃｋ就首次发现了热电效应，但现代热电材料的研究真正始于ｌｏｆｆｅ对掺杂半导体优异热电性能的讨论。热电材料的热电性能由它的优值（Ｆｉｇｕｒｅｏｆｍｅ“ｔ）Ｚ表征，Ｚ值越大越好。实际工作中，也经常使用无量纲优值ＺＴ的概念。热导率由晶格热导率入。和电子热导率ｘｚ两部分组成，即：Ａ＝屯＋ｈ电子热导率入ｅ和电导率ｄ通过费德曼一弗郎茨定律相联系，即：ｈ／盯一Ｌ丁１热电材料研究和制备的进展及分析过去几十年对高值温差电材料的研究，主要集中在通过掺式中：Ｌ是洛伦兹数，Ｌ≈２．４５×１０＿８Ｖ２／Ｋ２。因此，无量纲优值ＺＴ可以写为：Ｚ７’一Ｓ２ｄ７＇／（扎＋ｋ）杂，在设法降低材料热导率的同时尽量保证材料的电导率不发生相应变化。这类方法对提高温差电材料的ＺＴ值有一定的效果。现已获得广泛应用的温差电材料主要包括低温区使用的Ｂｉ２Ｔｅ３、Ｓｂ２Ｔｅ３、ＨｇＴｅ、Ｂｉ２Ｓｅ３、Ｓｂ２Ｓｅ３和ＺｎＳｂ等，中温区使用的ＰｂＴｅ、ＳｂＴｅ、Ｂｉ（ＳｉＳｂ２）和Ｂｉ２（ＧｅＳｅ）３等，高温区使用的ＧｒＳｉ２、ＭｎＳｉｌｍＦｅＳｉ２、ＣｏＳｉ和Ｇｅ０３Ｓｉｏ．７等［７“］。这些温差电材料多采用热压烧结制成。ＡｇＰｂ。ｓｂＴｅ２＋。体系［９］在ｍ―ｌｏ和１８且适当掺可知优良的热电材料应具有较高的Ｓｅｅｂｅｃｋ系数、低热导率，以保留接点处的热能、高的电导率以减少Ｊｏｕｌｅ热损失。而影响ｚ值的这３个参数是相互关联的。功率因子Ｓ２订是载流子浓度的函数，可通过掺杂的优化使之达到最大。但考虑到费德曼一弗郎茨定律，应当想到电子热导率的增加会带来相反的效果。２０世纪初Ａｌｔｅｎｋｉｒｃｈ建立起了热电发电和热电制冷理论。＊８６３基金资助项目于军：男，１９７９年生，研究生，主要从事热电材料及器件的研究杂下，在８００Ｋ温度时，ＺＴ…≈２．２；在６００～９００Ｋ范围内，此材Ｔｅｌ：０１０一６２３３２４７２Ｅ―ｍａｉｌ：ｓｔｈ―ｙｕｊｕｎ＠１６３．ｃｏｍ热电材料发展动态／于军等?２９?料的ＺＴ。。有望超出所有报道的块体热电材料。为了成功地与其它换能系统竞争，必须使ＺＴ值提高到１．５～３。其途径有：①降低材料维数②研究功能梯度材料③研究新材料。１．１低维热电材料低维热电材料具有高的ＺＴ值、高的响应速度、高的冷却和加热性能、高能量密度和小型静态局域化的能力，使其在染色体基因工程、光纤维开关、微电子技术等领域发挥重要的作用。图１为二维纳米薄膜温差电材料Ｂｉ：Ｔｅ。的ＺＴ值（理论计算值）与纳米薄膜厚度ｄ。的关系［１…，其中内嵌图表示ＺＴ值随载流子浓度的变化。可以看出，随着ｄ，的减小，温差电材料的ＺＴ值不断增加。当ＢｉｚＴｅｓ薄膜的厚度减小到约１ｎｍ时，ＺＴ值可达到２。目前二维纳米薄膜温差电材料的制备方法主要有物理和化学两种。物理方法包括ＰＶＤ、ＣＶＤ、分子束外延生长、溅射和汽化蒸镀等。这些制备方法对设备要求高，工艺复杂。Ｇｈａｍａｔｙ等［１１］采用溅射法制备出了ｎ型ＳｉＧｅ二维纳米薄膜温差电材料。Ｓｔａｒｋ等［１２］建议使用分子束外延生长的方法制备二维纳米多层薄膜温差电材料以改善温差电材料的热电性能。采用电沉积和化学沉积等化学法制备二维纳米薄膜温差电材料，可以在常温常压下进行，且设备简单、成本低、操作容易。Ｓｈｅｎ等［１３］采用电沉积技术制备出了二维Ｂｉ多孔纳米薄膜温差电材料。图２温差电材料ｍ的ｚＴ值（理论计算值）随维度和尺度的变化关系对于零维量子点温差电材料，Ｈａｒｍａｎ等［１８１用分子束外延的方法制备出了零维ＰｂＳｅ。一。Ｔｅ。一。／ＰｂＴｅ量子点超晶格结构温差电材料，发现其ＺＴ值是常规ＰｂＴｅ材料的２倍。对于半导体超晶格，从半导体量子物理学角度考虑，只要在晶格栅中载流子传输是弹道的，ＺＴ值就将随晶格栅的宽度Ｌｂ的增加而增加，实际上，当Ｌｂ达到晶格栅材料载流子平均自由程ｌｂ时，ＺＴ值达到最大值。所以纳米超晶格热电材料将存在一个最佳的几何尺寸。另一方面［１…，载流子平均自由程ｌｂ能通过调节阱中的掺杂来改变，所以，超晶格中ｌｂ要比相应块体的平均自由程大。这就是为什么半导体超晶格能作为好的热电材料的原因。理论研究表明，降低维数可以提高热电材料的ｚＴ值。近几年的实验已经证实了这个结论，其原因在于：①提高了费米能级附近的态密度，从而提高了塞贝克系数。②由于量子约束、调制掺杂和８一掺杂效应，提高了载流子的迁移率。⑧更好地利用了多能谷半导体费米面的各向异性。④增加了势阱壁表面声子的边界散射，降低了晶格热导率。１．２功能梯度材料功能梯度热电材料有两种：一种是载流子浓度梯度热电材图１二维纳米薄膜ｍ２Ｔ。３的ｚＴ值与纳米薄膜厚度的关系一维纳米线温差电材料的研究目前尚处于起步阶段。理论研究表明，相同成分一维纳米线温差电材料的ＺＴ值比二维纳米薄膜温差电材料高（图２）。目前制备一维纳米线的方法主要有高压注入和汽化冷凝等物理方法。Ｄｒｅｓｓｅｌｈａｕｓ等［“］以氧化铝多孔膜为模板，采用高压注入的方法将熔融态金属铋注入氧化铝模板的纳米级微孔内，制备出了Ｂｉ纳米线，并研究了Ｂｉ纳米线的热电性能，证明优于常规材料Ｂｉ。Ｂｅｈｎｋｅ等［１朝采用脉冲电沉积方法制备出了一维ＣｏＳｂ。纳米线温差电材料；Ｐｒｉｅｔｏ等［１６］也用电沉积方法制备出了一维ＢｉｚＴｅｓ纳米线温差电材料；ｗａｎｇＷｅｉ等［１７］用电沉积方法制备了一维ＢｉｚＴｅ。纳米线阵列材料，结果显示电压对材料组成有很大影响。Ｈｉｃｋｓ和Ｄｒｅｓｓｅｌ―ｈａｕｓ［１４］经理论计算报道：若量子线的直径小于１０Ａ，材料的值将超过１０。利用沸石具有平行多孔的特性，使Ｂｉ。Ｔｅ。在沸石的微孔内平行生长，可得到ＺＴ值大于４的材料。除沸石外，电镀Ａｌ薄膜和多孔聚合物薄膜也可以使用作为培植Ｂｉ。Ｔｅ。量子线的衬垫材料，其热德布罗意波长较大，但量子线的直径必须小于２０Ａ，衬垫材料的热导率必须小于２ｗＭｌＫ～，材料的ｚＴ值才能大于１。料（整体材料，但沿着材料的长度方向载流子浓度被优化，以使材料的每一部分在各自工作温度区达到最大的优值）。另一种是分段复合梯度热电材料（由不同材料连接构成，每段材料工作在其最佳温区）。由于功能梯度材料能优化热电材料性能，可大大提高温差电器件的换能效率，因此，美、日等国对此进行了大量的研究。日本在载流子浓度梯度热电材料的研究方面做了较多工作，而美国目前在分段复合梯度热电材料的研究处于领先地位。１．３氧化物热电材料近几年来许多学者加强了氧化物温差电材料的研究，认为这是一种廉价、无公害、可在空气中高温使用的有前途的温差电材料。自１９９７年早稻田大学的Ｔｅｒａｓａｋｉ教授发现ＮａＣｏ：０。具有反常的热电性能（３００Ｋ时Ｓ为１００Ｖ／Ｋ，电阻率为２００Ｑ?ｃｍ）以来［２“，人们就开始了对３ｄ过渡金属氧化物热电性能的研究。Ｔｅｒａｓａｋｉ提出ＮａＣｏｚ０。是一个强电子相关系统，在这种系统中，电子之间的库仑斥力使得通常的电子能带结构发生分裂，从而使材料的参数可能超出传统能带理论的计算。ＮａＣｏ。ｏ。复合氧化物由Ｎａ。．。层和Ｃ００。层交替排列而呈层状结构［２“：其中Ｃ００ｚ主要起导电作用，而具有一半原子空位的Ｎａ。。层呈无序?３０?材料导报２００５年３月第１９卷第３期排列，对声子起到了很好的散射作用，实际上这也是一种新的声子玻璃一电子晶体。但是ＮａＣｏ。０。氧化物在空气中容易潮解，而且温度高于８００。ｃ时Ｎａ离子还容易挥发，因此它的作用受到了一定的限制。Ｂｉ２Ｓｒ。Ｃ０２０。材料与ＮａＣ０２０；的结构相似，是一种ｐ型半导体，由Ｃ００２与Ｂｉ２ｓｒ２０４沿Ｃ轴交替排列。ＲｙｏｊｉＦｕｎａｈａｓｈｉＲ原子可以在笼状孔隙内震颤，从而可以大大降低材料的声子热导率。Ｎｏｌａｓ［３们等研究了部分填充Ｌａ对晶格热导率的影响，结论是：当Ｓｋｕｔｔｅｒｕｄｉｔｅ中的孔隙全部被Ｌａ或Ｃｅ填充时，其热导率可以降至未填充材料的１／６～１／７。但当Ｓｋｕｔｔｅｒｕｄｉｔｅ中的孔隙部分被填充时，其导热系数甚至会降低至原来的１／１０～１／２０。这是因为部分填充的Ｌａ３＋离子在晶体内部的空位中随机分布，且部分填充的Ｓｋｕｔｔｅｒｕｄｉｔｅ材料可以提高载流子的迁移率，可以认为它将是最有前途的热电材料之一。张久兴等［３１］采用放电等离子烧结（ＳＰＳ）方法制备了ｎ型Ｌａ。。Ｎｉ。Ｃｏ。一。Ｓｂ。２（ｘ―ｏ．０５～１．ｏ）化合物热电材料，加入一定量的Ｎｉ能很好地降低材料的热导率，当ｘ―ｏ．４时，化合物的等［２２］用退玻化法制备了Ｂｉ：ｓｒ。Ｃｏ：０，晶须，研究发现，其功率因子随温度的升高而增大，当温度为９７３Ｋ时达到ｏ．９ｍｗ／ｍＫ。与一般半导体不同，其Ｓｅｅｂｅｃｋ系数是随温度的升高而增大，而电阻率是随温度的升高而减小。他们认为在该强关联体系中费米能级处存在几个ｍｅＶ宽的赝隙，赝隙的形成是由导电电子的体效应所致，赝隙的存在可有效地提高Ｓ值。在９３７Ｋ［２３］时，Ｂｉ２Ｓｒ２Ｃｏ。、Ｂｉｌ．８ｓｒ２Ｃ０２０。和Ｂｉ２Ｓｒｌ．８Ｃ０２０。多晶半导体的ｓ值分别为１００肛Ｖ／Ｋ、１１０ｐＶ／Ｋ和１５０弘Ｖ／Ｋ，Ｚ值分别为ｏ．７７×１０一４／Ｋ、Ｏ．６×ｌＯ一４／Ｋ和２．Ｏ×１０一４／Ｋ。掺Ｐｂ的Ｂｉｌ一。Ｐｂ。Ｓｒ２Ｃ０２０，（ｏ≤ｘ≤Ｏ．８）热电材料［２４］，Ｐｂ２＋对Ｂｉ３＋的替代，提高了ｓ值，增大了载流子的浓度，降低了电阻率。Ｃａ３Ｃ０４０９的结构与ＮａＣ０２０４相似，Ｔ．Ｔａｋｅｕｃｈｉ等［２５］发现其热电功率超过２００肛Ｖ／Ｋ，与在Ｅｒ接近带边而少弥散的能带里导致金属电子的导电有很大关系。采用溶胶一凝胶法和ＳＰＳ烧结得到的用Ｅｕ替代的热电材料Ｃａ。一。Ｅｕ。ｃｏ。ｏ。＋。（ｘ―ｏ、Ｏ．１５、Ｏ．３和ｏ．４５）在１０００。Ｃ时ＺＴ―Ｏ．３［２“。Ｍｉｙａｚａｋｉ等的报道表明［２“，多晶Ｃａ。Ｃｏ。ｏ。在室温下的综合热电性能与Ｎａｃｏ。ｏ。多晶相当，而且Ｃａ。Ｃｏ。ｏ。复合氧化物在１０００Ｋ以上在空气和氧气中仍能保持性能稳定，因此是一种性能优良并具发展前景的新型热电材料。Ｃａ２Ｃ０２０５具有类似于Ｃａ。Ｃｏ；０。的层状结构。日本通产工业技术院大阪工业技术研究所开发出了热电转换效率达１５％～２０％的ｐ型热电氧化物纤维状单结晶［２“，这是目前世界上性能最高的热电材料。其制造方法是通过将氧化物交互层叠作为导电层和导磁层结构来实现高热电特性。当温度达３００。Ｃ以上时，热电性能指数ＺＴ＞１（实际应用中所必须实现的最低限度）；温度超过５００。Ｃ时，ＺＴ＞２。但由于目前纤维状单结晶的长度只有１ｍｍ，因此难以维持两端的温度差。要维持两端的温差，估计需要制造约１０ｍｍ的结晶。１．４ＺＴ…一ｏ．４５５８（Ｔ一７７３Ｋ）。ＹａｎｇＬｅｉ等研究发现［３２］Ｌａ。。Ｆｅ。ＣｏＳｂ。。随着密度的增加，迁移率增加，电阻率增加，热导率减少，Ｓ不变，最终ＺＴ与密度无关。对低维Ｓｋｕｔｔｅｒｕｄｉｔｅ热电材料的研究也有一定成效。ｓｋｕｔ―ｔｅｒｕｄｉｔｅ薄膜［３３３采用磁控溅射沉积，使用二元化合物ＣｏＳｂ。作为原型系统，薄膜性能将通过掺杂和填充其它元素来实现。ＨｏｎｇＬｉｕ等［３４］采用热液法已成功制造出具有填充Ｓｋｕｔｔｅｒｕｄｉｔｅ结构的ＮａＦｅ。Ｐ。：量子线热电材料。可见，进一步提高Ｓｋｕｔｔｅｒｕｄｉｔｅｓ材料温差电性能的途径有：①通过掺杂调制电性能；②引入额外的声子散射降低晶格热导率，例如同时填充２种或多种元素进入Ｓｋｕｔｔｅｒｕｄｎｅｓ化合物。１．５准晶材料准晶材料具有低的晶格热导率，研究表明，可得到ｚＴ一１．６的准晶［３“，并推荐ＺｎＭｇＲ［”３（Ｒ―Ｙ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｅｒ）系（其电阻率ｐ较其它准晶系小１个数量级）和ＴａＴｅ准晶系为有前途的热电材料。１．６填充式导电聚合物复合材料导电聚合物复合材料具有价格低廉、重量轻和柔韧性好等优点。利用导电聚合物的低电导率和填充式方钴矿的高电导率以及Ｓｅｅｂｅｃｋ系数来制备高性能的热电材料，将有机和无机材料复合起来，可以得到能带结构更加复杂的复合材料。而复杂的能带结构正是高性能热电半导体材料的必要条件，经过优化，则有可能在２种基础料都有较大Ｓｅｅｂｅｃｋ系数的同时得到较大的电导率。尽管填充式方钴矿材料的热导率较低，但与半导体聚合物材料相比仍然较大。二者复合时，材料总的热导率不但因有机物的存在而降低，而且由于大量的有机一无机界面的存在使声子反射的机会增加，热导率会进一步降低。此复合材料有可能成为另一类有前途的热电材料。电子晶体声子玻璃结构材料所谓“电子晶体声子玻璃”是指使材料同时具有晶体和玻璃二者的特点，即导电性能方面像典型的晶体，有较高的电导率；热传导性能方面如同玻璃，有很小的热导率。Ｓｌａｃｋ就曾提出最终的热电材料应像晶体那样导电，同时又像玻璃那样热绝缘，并指出其结构应具有３种不同的结晶学位置：为了保证良好的导电性，位于２种结晶学位置的原子组成基本的晶体结构，该结构主宰能带结构以保证良电导，而第３种较小的原子则位于前２种原子构成的笼状空隙位置中，且与周围弱结合，对声子产生散射，从而降低热导率。填充Ｓｋｕｔｔｅｒｕｄｉｔｅ化合物就是这类材料的典型代表。这种材料具有高的Ｓｅｅｂｅｃｋ系数，但具有很大的导热系数，室温下，ＣｏＳｂ。的导热系数比Ｂｉ：Ｔｅ。基合金大７倍［２…，因此，许多年来一直没有引起人们的重视。近年来人们又重新对这种材料进行了深入的探讨，实验表明：在Ｓｋｕｔｔｅｒｕｄｉｔｅ晶胞孔隙中填入质量较大的稀土原子，组成为ＲＡ。Ｂ。其Ｒ为稀土原子，由于１。７多孔材料多孔尤其是纳米多孔热电材料的研究一直是热电材料研究的主要方向之一，如Ｈ．Ｙａｓｕｄａ等［３７１研究了具有ＦＧＭ结构的多孔材料，他们采用一种新的热压烧结方法，使热电性能和多孔率均实现功能梯度化，问题是较大的多孔结构虽然可以降低其热导率，但往往也使热电材料的电导率大大下降。据此，徐桂英等于２００２年提出了真空量子效应的概念，以其通过降低多孔结构的尺寸――纳米级来减少由于多孑Ｌ结构引起的电导率的大大下降。然而由于实现工艺方法的限制，此结构难以实现，从而难热电材料发展动态／于军等１３１４Ｓｈｅｎ?３１?以获得期待的结果［３“，为此徐桂英等又提出了实心量子点与空心量子点相结合的实一空结合量子限域模型（ＣＭＤＨＱＳ）。根据此模型的设想研究了纳一微米多孔硅的热电性能，结果表明，该结构可大大提高硅材料的热电性能，使其室温热电性能达到甚至超过Ｓｉ。Ｇｅ。一。的性能，证明了该模型设想的合理性和可操作性［３…。ＷＮ，ＤｕｎｎＭＢ，ＲａｇｏｔＦ．ＭａｔｅｒＲｅｓ，１９９９，５４５：２７３Ｍ．１８ｔｈＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅＤｒｅｓｓｅｌｈａｕｓｏｎＳ，ＬｉｎＹＴｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｓＵＳＡ：ＩＥＥＥ，１９９９．９２ＪＦ，ＰｒｉｅｔｏＡＭ．１８ｔｈＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅｏｎ１５ＢｅｈｎｋｅＴｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｓＵＳＡ：ＩＥＥＥ，１９９９．４５１１６ＰｒｉｅｔｏＡＭ，ＳａｎｄｅｒＭＳ，ＳｔａｃｙＡＭ．ＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｉＳｙｍｐｏ―Ｓｙｓｔｅｍｓ，２００１，４：Ｚ１４１１ｏｆｎ―ｔｙｐｅｂｉｓｍｕｔｈ―ｔｅＵｕｒｉｕｍｂｙｅｌｅｃｔｒｏｄｅ―ｓｉｕｍｏｎＣｉｒｃｕｉｔｓａｎｄ２结束语目前，在与常规制冷和传统电源的竞争中，关键是增加温差１７ＷａｎｇｎａｎｏｗｉｒｅｐｏｓｉｔｉｏｎＷｅｉ．ＦａｂｒｉｃａｔｉｏｎａｒｒａｙｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅｒｉａｌＳ电致冷器和温差发电器的效率，而其中有效的途径就是提高温差电材料的热电性能和优化器件性能设计。２００４年初，密歇根大学的迈尔库里?卡纳齐季斯研制出一种效果极佳的新型温差电材料。在６００。Ｃ的温差下，这种新材料能够将１８％的热能转化成电能（我国最好的结果还小于１５％），而汽车排气管与其周围空气的温差高于这个温度。美国海军正设法在船舰的发动机上使用这种新合金。下一步将是重新利用汽车和电厂的热能，从汽车的排气管获得的电能足够为汽车的电瓶充电，可能还会有剩余。卡纳齐季斯等的发现引起了我国和其他国家科学家的重视和兴趣，科研人员正致力于研制一种电子和声子能在其中以不同速度进行的新材料。为此，各国专家都在努力工作，期待在热电材料的开发和应用上有更大的突破。２３２２２１２０１８ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ．ＪＩｎｏｒｇａｎｉｃＭａｔｅｒｉａｌｓ，２００４，１９：１２７ＴＣ，ＴａｙｌｏｒＰｏｎＨａｒｍａｎＪ，ＳｐｅａｒＤＬ．１８ｔｈＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅ１９Ｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｓ，ＩＣＴＰｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ，１９９９：２８０ＳｔａｔｅＭａｌ’ｓｈｕｋｏｖ５６３ＡＧ．ＳｏｌｉｄＣｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ，２００１，１１９：ＴｅｒａｓａｋｉＹ，ＳａｓａｇｏＫ，Ｕｃｈｉｎｏｋｕｒａ．ＰｈｙｓＲｅｖＢ，１９９７，５６（２）：Ｒ１２６８５ＡｎｄｏＹ，ＳａｇａｗａＫ，ＭｉｙａｍｏｔｏＮ，ｅｔａ１．ＰｈｙｓＲｅｖＢ，１９９９，６０（１５）：１０５８０ＲｙｏｊｉｔｉｅｓＰｈｙｓＦｕｎａｈａｓｈｉ，ＩｃｈｉｒｏａｎｄＣａＭａｔｓｕｂａｒａ．Ｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｐｒｏｐｅｒ―ｏｆＰｂｄｏｐｅｄ（Ｂｉ２Ｓｒ２０４），Ｃ００２ｗｈｉｓｋｅｒｓ．ＡｐｐｌＬｅｔｔ，２００１，（７９）：３６２Ｆｕｎａｈａｓｈｉ，ＩｃｈｉｒｏＲｙｏｊｉＭａｔｓｕｂａｒａ，ＳａｔｏｓｈｉＳｏｄｅｏ―参考文献１ＳａｌｅｓＢｋａ．ＴｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＢｉ２Ｓｒ２Ｃ０２０。ｐｏｌｙｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅｍａｔｅｒｉａｌｓ．ＡｐｐｌＰｈｙｓ２４ＴｓｕｙｏｓｈｉＬｅｔｔ，２０００，（７６）：２３８５ＩｃｈｉｒｏＴｓｕｋａｄａ，Ｃ，ＭａｎｄｒｕｓａＤ，ＷｉＵｉａｍｓＲＫ．ＦｉｌｌｅｄｓｋｕｔｔｅｒｕｄｉｔｅｃｌａｓｓｏｆＹａｍａｍｏｔｏ，ＫｕｎｉｍｉｔｓｕＵｃｈｉ―ａｎｔｉｍｏｎｉｄｅｓ：ｎｅｗｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅｒｉ―ｎｏｋｕｒａ．ＳｔｒｕｃｔｕｒａｌｐｈａｓｅｔｒａｎｓｉｔｉｏｎａｎｄｍｉｓｆｉｔｍｅｔａＵｉｃｂｅｈａｖｉｏｒｉｎａｌｓ．Ｓｃｉｅｎｃｅ，１９９６，２７２：１３２５２Ｔｅｒｒｙｌａｙｅｒｅｄ（Ｂｉ，Ｐｂ）一Ｓｒ―Ｃｏ一０ｓｙｓｔｅｍ．ＪＡｐｐｌＰｈｙｓ，２０００，ＭＴｒｉｔｔ．Ｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅ“ａｌｓ：ｈｏｌｅｙａｎｄｕｎｈｏｌｅｙ２５（３９）：７４７ＴａｋｅｕｃｈｉＴ，ＫｏｎｄｏＲｅｌａｔｅｄ２６Ｔ，ｅｔｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒｓ．Ｓｃｉｅｎｃｅ，１９９９，２８３：８０４３Ｆｒａｎｃｉｓａ１．ＪＥｌｅｃｔｒｏｎＳｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙａｎｄＪＤｉＳａｌｖｏ．Ｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｃ００１ｉｎｇａｎｄｐｏｗｅｒｇｅｎｅｒ―Ｐｈｅｎｏｍｅｎａ，２００４，１３７―１４０：５９５Ｓｔａｔｅａｔｉｏｎ．Ｓｃｉｅｎｃｅ，１９９９，２８５：７０３４Ｄｕｃｋ―ｙｏｕｎｇｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅＷａｎｇ６１５Ｄｏｎｇｌｉ．ＳｏｌｉｄＣｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ，２００４，１２９（９）：Ｃｈｕｎｇ，ＴｉｍＨｏｇａｎ，ｅｔａ１．ＣｓＢｉ４Ｔｅ６：Ａｈｉｇｈ―ｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｍａｔｅｒｉａｌｓｆｏｒｌｏｗ―ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ２７ＭｉｙａｚａｋｉＹ，ＫｕｄｏＫ，ＫｏｓｈｉｍａＭＡ，ｅｔａ１．Ｊ２０００，３９：５３ｌＡｐｐｌＰｈｙｓ，ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ．Ｓｃｉｅｎｃｅ，２０００，２８７：１０２４２８５Ｍａｊｕｍｄａｒ，Ａｒｕｎ．Ｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙｉｎｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ２９ＲｙｏｊｉＦｕｎａｈａｓｈｉ，ＩｃｈｉｒｏＭａｔｓｕｂａｒａ，ＨｉｒｏｓｈｉＩｋｕｔａ．ＪＡｐｐｌｎａｎｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ．Ｓｃｉｅｎｃｅ，２００４，３０３：７７７６Ｌｙｅｏ，ＨｏＫｉ．ＰｒｏｆｉｌｉｎｇｔｈｅｃｏｎｄｕｃｔｏｒＰｈｙｓ，２０００，（３９）：１１２Ｙｏｓｈｉｙｕ“Ｋａｗａｈａｒａｄａ，ＫｅｎＫｕｒｏｓａｋｉ，ＭａｓｓａｙｏｓｈｉＵｎｏ．ＪＡｌｌｏｙｓＣｏｐｏｕｎｄｓ，２００１，３１５：１９３ｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｐｏｗｅｒｏｆｓｅｍｉ―ｎａｎｏｍｅｔｅｒｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎ．Ｓｃｉｅｎｃｅ，３０ｊｕｎｃｔｉｏｎｓｗｉｔｈＮｏｌａｓＧＳ，ＭｏｒｅｌｌｉＤＴ，ｅｔａ１．ＲｅｖＭａｔｅｒＳｃｉ，１９９９，２９：８９２００４，３０３：８１６７ＳｏｏｎＣｈｕｌＵｒ．ＴｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＺｎ４Ｓｂ３ｄｉｒｅｃｔｌｙｐｒｅｓｓｉｎｇ．ＭａｔｅｒＨｉｒｏｙｕｋｉＬｅｔｔ，２００４，５８：２１３２３１张久兴，张隆．功能材料与器件学报，２００４，１０（１）：５９３２３３ＹａｎｇＬｅｉ．ＡｃｔａＰｈｙｓＬｉｕＳｉｎｉｃａ，２００４，５３（２）：５３７ＡｎｏｙｓＣｏｍｐ，２００２，ｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄｂｙｈｏｔ８ＨｉｒｏｙｕｋｉｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓＨｏｎｇ，ＷａｎｇＪｉｙａｎｇ，ＨｕＸｉａｏｂｏ．ＪＫｉｔａｇａｗａ，ｏｆＢｉ―ＳｂＮｏｇｕｃｈｉ．Ｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃａｌｌｏｙｓｐｒｅｐａｒｅｄｂｙ３４３３４：３１３ＤｕｒａｎｄＨＡ，ＮｉｓｈｉｍｏｔｏＫ，ＩｔｏＫ．ＡｐｐｌＳｕ“Ｓｃｉ，２０００，３８７：１５４３５ＥｎｒｉｇｕｅｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇＰｈｙｓｑｕｅｎｃｈｉｎｇａｎｄ１２２３９ａｎｎｅａｌｉｎｇ．ＪＣｈｅｍＳｏＩｉｄｓ，２００４，６５：Ｍａｃｉａ．ＡｐｐｌＰｈｙｓＬｅｔｔ，２０００，７７（２０）：３０４５Ｈｓｕ，ＫｕｅｉＦａｎｇ．ＣｕｂｉｃＡｇＰｂｍＳｂＴｅ２＋ｍ：ｂｕｌｋｔｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃ３６ＦｉｓｈｅｒＩＲ，ＣｈｅｏｎＫＯ，ＰａｎｃｈｕｌａＡＦ．ＰｈｙｓＲｅｖＢ，１９９９，５９（１）：３０８ｍａｔｅｒｉａｌｓｗｉｔｈｈｉｇｈｆｉｇｕｒｅｏｆｍｅｒｉｔ．Ｓｃｉｅｎｃｅ，２００４，３０３：８１８１０１１ＨｉｃｋｓＬＤ，ＤｒｅｓｓｅｌｈａｕｓＭＳ．ＰｈｙｓＲｅｖ，１９９３，Ｂ４７：１２７２７ＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅｏｎ３７３８ＹａｓｕｄａＨ，ＯｈｎａｋａＸｕＧｕｉｙｉｎｇ，ＣｈｅｎＩ．ＭａｔｅｒＳｃｉＦｏｒｕｍ，１９９９，３０８―３１１：７３６ＳｃｉＧｈａｍａｔｙＳ，ＥｉｓｎｅｒＮ．１８ｔｈＴｉｎｇｊｉｅ．ＭａｔｅｒＦｏｒｕｍ，２００３，４２３―ＴｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｓＵＳＡ：ＩＥＥＥ，１９９９．４８５１２ＳｔａｒｋＩ，４２５：３５９ＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅｏｎＭａｔｔｈｉａｓＳ．１８ｔｈＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ３９ＸｕＧｕｉｙｉｎｇ．ＩＣＴ，２００４，ｉｎｐｒｅｓｓＴｈｅｒｍｏｅｌｅｃｔｒｉｃｓＵＳＡ：ＩＥＥＥ，１９９９．４６５（责任编辑石咏）热电材料发展动态作者：作者单位：刊名：英文刊名：年，卷(期)：被引用次数：于军， 徐桂英， YU Jun， XU Guiying北京科技大学材料科学与工程学院特种陶瓷与粉末研究中心,北京,100083材料导报MATERIALS REVIEW)6次 参考文献(39条) 1.HKuei Fang Cubic AgPbmSbTe2+m:bulk thermoelectric materials with high figure of merit)2.HiroyukiKHiroyuki Noguchi Thermoelectric properties of Bi-Sb semiconducting alloysprepared by quenching and annealing 20043.SoonChulUr Thermoelectric properties of Zn4Sb3directly synthesized by hot pressing .MiyazakiY;Kudo K;Koshima M A 查看详情 20005.WangDongli 查看详情 2004(09)6.TakeuchiT;Kondo T Electronic structure and large thermoelectric power in Ca3Co4O9 .TsuyoshiYIchiro TKunimitsu Uchinokura Structural phase transition and metallicbehavior in misfit layered (Bi,Pb)-Sr-Co-O system 2000(39)8.RyojiFIchiro MSatoshi Sodeoka Thermoelectric properties of Bi2Sr2Co2Oxpolycrystalline materials 2000(76)9.LiuHWang JHu Xiaobo 查看详情 200210.YangLei 致密度对填充skutterudite化合物La0.75Fe3CoSb12热电性能的影响[期刊论文]-物理学报 .张久兴;张隆 查看详情 2004(D)12.NolasGS;Morelli D T 查看详情 199913.YoshiyukiKKen KMassayoshi Uno 查看详情 200114.RyojiFIchiro MHiroshi 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