浸渍沉淀法制备活性炭负载Co-Mo双金属脱硫催化剂_百度文库
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活性炭负载型催化剂的制备及其在渣油加氢中的应用
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专利名称一种活性金属组分非均匀分布的加氢催化剂及其制备的制作方法
技术领域本发明涉及一种加氢催化剂催化剂及其制备方法。
背景技术重油中不仅含有硫、氮等杂质,还含有大量的Ni、V、Fe、Ca等金属杂质以及浙青质和胶质。在此类原料油的加氢处理过程中，这些杂质会吸附于催化剂表面覆盖活性中心或者沉积在催化剂孔道中堵塞孔道，从而造成催化剂的失活。因此，用于渣油加氢处理过程的催化剂的容金属能力和抗积炭性能将直接对催化剂的使用周期等产生影响。CNA公开了一种重油加氢处理催化剂，含有载体和有效量的至少一种选自VIII族和至少一种选自VIB族的金属组分，其特征在于，所述第VIII族金属组分的浓度沿催化剂径向截面呈非均匀分布，其中，外表面金属组分的浓度与中心金属组分的浓度之比为0. 1-0. 85 ;所述第VIB族金属组分的浓度沿催化剂径向截面呈均匀分布，其中，外表面 金属组分的浓度与中心金属组分的浓度之比为0. 90-1. 5。CNA公开了一种活性金属组分非均匀分布催化剂的制备方法，包括采用浸溃的方法在载体上引入有效量的至少一种选自VIII族和至少一种选自VIB族的金属组分，其特征在于，所述的浸溃包括下述步骤(I)顺序将选自硝酸、磷酸、草酸、拧橡酸、酒石酸、庚二酸、己二酸中一种或几种酸与选自至少一种含VIB族的金属组分的化合物、至少一种含VIII族的金属组分的化合物和水混合成溶液，其中，所述酸的摩尔数与含VIB族的金属组分和含VIII族的金属组分的化合物摩尔数之和的比值为0. 1-0. 92，所述水的用量使最终以体积计的溶液的量为0.85 n-i. I n，n为载体的吸水率；(2)室温下用步骤
(I)配制的混合溶液浸溃载体，浸溃时间为1-5小时；(3)将步骤(2)浸溃后的载体于大于60-160°C干燥 2-10 小时，400-600°C焙烧 2-5 小时。US4760045公开一种重油加氢处理催化剂,该催化剂含有多孔性耐热氧化物载体和负载在该载体上的至少一种选自元素周期表VB，VIB和VIII的加氢活性金属组分，其特征在于，沿催化剂截面所述金属浓度的分布满足Cr1 & Cr2和R1 & R2，其中R1和R2分别代表从截面中心到相应点的距离rl和r2与从截面中心到外表面的距离的比值，Cr1和Cr2分别代表所述相应点的所述金属组分的浓度。该催化剂的制备方法，包括在足以使所述加氢活性金属组分沿催化剂横截面(径向截面)的浓度分布满足Cr1 & Cr2和R1 & R2条件下采用浸溃液A浸溃所述载体，分离浸溃液A，进一步用浸溃液B浸溃，分离浸溃液B后干燥并焙烧，其中，R1和R2分别代表从截面中心到相应点的距离rl和r2与从截面中心到外表面的距离的比值，Cr1和Cr2分别代表所述相应点的所述金属组分的浓度，所述溶液A为含至少一种选自元素周期表VB，VIB和VIII族的加氢活性金属组分的水溶液，或者是一种含活性金属和至少一种选自由VIIA族元素组成的阴离子，铵离子，硝酸根离子，硫酸根离子，氢氧根离子，磷酸根离子硼酸根离子和有机酸的混合液溶液B为一种水或者是含至少一种选自由VIIA族元素组成的阴离子，铵离子，硝酸根离子，硫酸根离子，氢氧根离子，磷酸根离子、硼酸根离子和有机酸的水溶液，所述溶液B不含活性金属组分，在所述溶液A和B中至少一种溶液中含有所述阴离子。实际应用表明，在渣油加氢处理过程中，类似上述的活性金属组分非均匀分布的催化剂均匀更好的使用稳定性。
本发明要解决的技术问题是提供一种新的活性金属组分非均匀分布的加氢催化剂及其制备方法。本发明涉及如下的发明I. 一种活性金属组分非均匀分布的加氢催化剂，含有成型的水合氧化铝载体、负载在该载体上的至少一种选自VIII族的非贵金属的金属盐和至少一种选自VIB族金属的 金属盐，其中，沿催化剂径向截面分布，所述第VIII族金属组分的外表面浓度与中心浓度之比为0. 1-0. 9 ;所述第VIB族金属组分的外表面浓度与中心浓度之比为0. 1-0. 8。2.根据I所述的催化剂，其特征在于，沿催化剂径向截面分布，所述第VIII族金属组分的外表面浓度与中心浓度之比为0. 4-0. 8 ;所述第VIB族金属组分的外表面浓度与中心浓度之比为0. 3-0. 7。3.根据I所述的催化剂，其特征在于，以氧化物计并以催化剂为基准，所述的VIII族金属的含量为1-8重量％，VIB族金属的含量为3-20重量％。4.根据3所述的催化剂，其特征在于，以氧化物计并以催化剂为基准，所述的VIII族金属的含量为I. 5-4. 5重量％，VIB族金属的含量为5-18重量％。5.根据I所述的催化剂，其特征在于，所述水合氧化铝选自三水合氧化铝、一水合氧化铝、拟薄水铝石和无定形氢氧化铝中的一种或几种。6.根据5所述的催化剂，其特征在于，所述水合氧化铝为拟薄水铝石。7.根据I所述的催化剂，其特征在于，所述选自VIII族的非贵金属的金属盐选自硝酸钴、醋酸钴、碱式碳酸钴、氯化钴和钴的可溶性络合物、硝酸镍、醋酸镍、碱式碳酸镍、氯化镍和镍的可溶性络合物中的一种或几种，所述VIB族金属的金属盐选自钥酸盐、仲钥酸盐、钨酸铵、偏钨酸铵、仲钨酸铵、乙基偏钨酸盐中的一种或几种。8.根据7所述的催化剂，其特征在于，所述选自VIII族的非贵金属的金属盐选自硝酸钴、碱式碳酸钴、硝酸镍和碱式碳酸镍中的一种或几种，所述VIB族的金属盐选自钥酸铵、仲钥酸铵、偏钨酸铵、钨酸铵中的一种或几种。9.根据I所述的催化剂，其特征在于，所述成型的水合氧化铝载体为水合氧化铝和助成型剂的混合物，所述助成型剂选自田菁粉、淀粉、聚乙烯醇、聚乙醇、羟乙基纤维素、甲基羟乙基纤维素、甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、高取代羟丙基甲基纤维素中的一种或几种，以所述成型物为基准，所述助成型剂的含量为1-15重量％。10.根据9所述的催化剂，其特征在于，所述助成型剂选自田菁粉、聚乙醇、聚乙烯醇、羟丙基甲基纤维素、甲基纤维素、羟乙基甲基纤维素、羟乙基纤维素、乙基纤维素中的一种或几种，以所述成型物为基准，所述助成型剂的含量为2-10重量％。11. 一种加氢催化剂的制备方法，包括制备成型的水和氧化铝载体并在该载体上负载至少一种选自VIII族的非贵金属的金属盐和至少一种选自VIB族金属的金属盐，其中，所述制备成型的水和氧化铝载体的方法包括将水合氧化铝与水、助成型剂进行混合、成型并干燥的步骤，所述助成型剂选自田菁粉、淀粉、聚乙烯醇、聚乙醇、羟乙基纤维素、甲基羟乙基纤维素、甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、高取代羟丙基甲基纤维素中的一种或几种，以所述成型物为基准，所述助成型剂的含量为1-15重量％，所述干燥的温度为大于180°C至小于等于300°C，干燥时间为1-48小时。12.根据11所述的方法，其特征在于，所述助成型剂选自田菁粉、聚乙醇、聚乙烯醇、羟丙基甲基纤维素、甲基纤维素、羟乙基甲基纤维素、羟乙基纤维素、乙基纤维素中的一种或几种，以所述成型物为基准，所述助成型剂的含量为2-10重量％，所述干燥的温度为200-260°C，干燥时间为2-14小时。13.根据11所述的方法，其特征在于，所述在载体上负载至少一种选自VIII族的非贵金属的金属盐和至少一种选自VIB族金属的金属盐的方法为浸溃法，在所述浸溃之后包括干燥的步骤，所述干燥的条件包括温度为100-200°C，时间为1-15小时；以氧化物计并以催化剂为基准，在所述浸溃中各组分的用量使所述催化剂中以氧化物计的VIII族金属的含量为1-8重量％，VIB族金属的含量为3-20重量％。
14.根据13所述的方法，其特征在于，所述干燥的条件包括温度为120_150°C，时间为3-10小时；以氧化物计并以催化剂为基准，各组分的用量使所述催化剂中以氧化物计的VIII族金属的含量为I. 5-4. 5重量％，以氧化物计的VIB族金属的含量为5-18重量％。15.根据11所述的方法，其特征在于，所述水合氧化铝选自三水合氧化铝、一水合氧化铝、拟薄水铝石和无定形氢氧化铝中的一种或几种。16.根据15所述的方法，其特征在于，所述水合氧化铝为拟薄水铝石。17.根据11所述的方法，其特征在于，所述选自VIII族的非贵金属的金属盐选自硝酸钴、醋酸钴、碱式碳酸钴、氯化钴、钴的可溶性络合物、硝酸镍、醋酸镍、碱式碳酸镍、氯化镍、镍的可溶性络合物中的一种或几种，所述VIB族的金属盐选自钥酸盐、仲钥酸盐、钨酸铵、偏钨酸铵、仲钨酸铵、乙基偏钨酸盐中的一种或几种。18.根据17所述的方法，其特征在于，所述选自VIII族的非贵金属的金属盐选自硝酸钴、碱式碳酸钴、硝酸镍、碱式碳酸镍中的一种或几种，所述VIB族的金属盐选自钥酸铵、仲钥酸铵、偏钨酸铵、钨酸铵中的一种或几种。按照本发明提供的催化剂，其中，所述水合氧化铝可以是选自三水合氧化铝、一水合氧化铝、拟薄水铝石和无定形氢氧化铝中的一种或几种，优选其中的拟薄水铝石。它们可以是市售的商品也可由现有技术中任意一种方法制备。按照本发明提供的催化剂，所述成型的水合氧化铝载体视需要可制成任意的便于操作的形状，如球形、压片和条形。所述成型可按常规方法进行，如压片、滚球、挤条等方法均可。例如，当所述成型的水合氧化铝载体为条形时，其制备方法包括(I)将所述水合氧化铝挤条成型并干燥；其中，在挤出成型时，可以向所述的水合氧化铝中加入水、助挤剂，然后挤出成型；所述助挤剂的种类及用量为本领域技术人员所公知，例如常见的助挤剂可以选自田菁粉、甲基纤维素、淀粉、聚乙烯醇、聚乙醇、羟乙基纤维素、甲基纤维素、甲基羟乙基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、高取代羟丙基甲基纤维素中的一种或几种，优选其中的所述助成型剂选自羟丙基甲基纤维素、甲基纤维素、羟乙基甲基纤维素、羟乙基纤维素、乙基纤维素中的一种或几种以及它们与单独或两种以上与田菁粉的混合物。所述VIII族的非贵金属组分优选其中的钴和/或镍，所述的金属盐选自它们的可溶性盐和络合物中的一种或几种，如它们的硝酸盐、氯化物、醋酸盐、碱式碳酸盐中的一种或几种，以钴盐为例选自硝酸钴、醋酸钴、碱式碳酸钴、氯化钴和钴的可溶性中的一种或几种，以镍盐为例选自硝酸镍、醋酸镍、碱式碳酸镍、氯化镍和镍的可溶性中的一种或几种以及钴盐和镍盐混合物。所述VIB族的金属组分优选其中的钥和/或钨，所述的金属盐选自它们的可溶性盐中的一种或几种。例如，选自钥酸盐、仲钥酸盐，钨酸盐、偏钨酸盐、乙基偏钨酸盐、钨酸铵、偏钨酸铵、仲钨酸铵、乙基偏钨酸盐中的一种或几种。在足以将所述至少一种选自VIII族的非贵金属的金属盐和至少一种选自VIB族金属的金属盐负载到所述载体之上的前提下，本发明对所述的负载的方法没有特别限制，例如，采用浸溃的方法。所述的浸溃方法为常规方法，例如，配制选自VIII族的非贵金属的金属盐和选自VIB族的金属盐的溶液，之后通过浸泡或喷淋的方法浸溃。通过调整所述浸溃溶液的浓度和用量，以使所述至少一种选自VIII族的非贵金属的金属盐和至少一种选自VIB族金属的金属盐的负载量满足要求的方法为本领域技术人员所熟知，这里不赘述。按照本发明提供的催化剂，还可以含有任何不影响本发明提供催化剂的催化性能的物质或能改善本发明提供的催化剂的催化性能的物质。如可以含有助剂磷，以元素计并 以催化剂为基准，所述助剂的含量不超过10重量％，优选为0. 5-5重量％。当所述催化剂中还含有选自磷等组分时，所述选自磷等组分的引入方法可以是任意的方法，如可以是将含所述助剂的化合物直接与所述水合氧化铝混合、成型并干燥；可以是将含有所述助剂的化合物与选自VIII族的非贵金属的金属盐和选自VIB族的金属盐的配制成混合溶液后浸溃所述的载体。按照本领域中的常规方法，所述催化剂在使用之前，通常可在氢气存在下，于140-370 0C的温度下用硫、硫化氢或含硫原料进行预硫化，这种预硫化可在器外进行也可在器内原位硫化，将其所负载的活性金属组分转化为金属硫化物组分。本发明提供催化剂适合用于对重质烃原料，包括原油、常压渣油、减压渣油等原料进行加氢处理反应，特别是用于加氢脱金属反应。与现有的技术方法相比，本发明提供的加氢催化剂组合物不仅具有优异的重油加氢脱金属性能，同时具有很好的容金属性能。此外，由其制备方法所决定，本发明提供催化剂的制备方法简单、生产成本明显低于现有方法制备的催化剂。
具体实施例方式下面的实例将对本发明做进一步说明，但不因此限制本发明内容。实例中所用试剂，除特别说明的以外，均为化学纯试剂。除特别说明外，加氢活性金属组分的含量由XRF荧光法测定。采用SEM-EDX测定加氢活性金属组分沿载体径向分布，并由表征结果计算金属组分在颗粒外表处与中心处浓度之比。其中，外表面浓度为外表面处20个数值点记数率的平均值；中心处浓度中心点处20个数值点记数率的平均值(注=SEM-EDX表征结果中沿载体径向每一点的记数率与该点金属含量相互对应，记数率的大小反映该点金属含量高低，但不代表该点金属的真实含量)。实施例及对比例中所用水合氧化铝成型物湿条的制备将2400g拟薄水铝石粉(山东淄博齐茂催化剂有限公司生产)与120g田菁粉和120g羟丙基甲基纤维素及2880ml水混合，经挤出成型得到直径I. Imm的蝶形拟薄水铝石湿条，将其分为6等分备用。对比例I取前述拟薄水铝石湿条一份于120°C干燥4小时。取其中的143g于500°C焙烧3h(500°C焙烧3h的烧失率为28% )，得到经焙烧的载体。测定其吸水率为I. lml/g。称量4. Og碱式碳酸镍(含有NiO 51% ),9. Og氧化钥，I. Ig磷酸，加水加热溶解成110毫升镍钥磷溶液，并用所述溶液浸溃该焙烧后载体I小时。之后，于120°C干燥4小时，400°C焙烧3小时，得到催化剂Al。催化剂Al金属含量与分布列于表I。对比例2取前述拟薄水铝石湿条一份于120°C干燥4小时。取其中的143g于500°C焙烧3h，得到经焙烧的载体。测定其吸水率为I. lml/g。 称量5. Og碱式碳酸钴(含有CoO 70%),7. 9g氧化钥，0. 9g磷酸，加水加热溶解成110毫升钴钥磷溶液，并用所述溶液浸溃该载体I小时。之后，于120°C干燥4小时，400°C焙烧3小时，得到催化剂A2。催化剂A2金属含量与分布列于表I。实施例I取前述拟薄水铝石湿条一份于200°C干燥5小时。测其吸水率为0.76。称量4. Og碱式碳酸镍，9. Og氧化钥，I. 7g磷酸，加水加热溶解成109ml镍钥磷溶液，并用所述溶液浸溃143g前述的载体I小时。之后，于120°C干燥4小时，得到催化剂BI。催化剂BI金属含量与分布列于表I。实施例2取前述拟薄水铝石湿条一份于240°C干燥5小时。测其吸水率为0.76。称量2. 5g碱式碳酸钴，6. Og氧化钥，I. 2g磷酸，加水加热溶解成109ml钴钥磷溶液，并用所述溶液浸溃143g前述的载体I小时。之后，于120°C干燥4小时，得到催化剂B2。催化剂B2金属含量与分布列于表I。实施例3取前述拟薄水铝石湿条一份于240°C干燥5小时。测其吸水率为0.76。称量25. 2g碱式碳酸镍，64. 4g氧化钥，12. Og磷酸，加水加热溶解成429ml镍钥磷溶液，并用所述溶液过饱和浸溃143g前述的载体5小时。经过滤后，于120°C干燥4小时，得到催化剂B3。催化剂B3金属含量与分布列于表I。实施例4取前述拟薄水铝石湿条一份于200°C干燥5小时。测其吸水率为0.76。称量16. 8g Ni (NO3) 2
6H20,17. 3g (NH4) 12ff12041
5H20,加水溶解成 109ml 镍钥磷溶液，并用所述溶液浸溃143g前述的载体I小时。之后，于120°C干燥4小时，得到催化剂B4。催化剂B4金属含量与分布列于表I。表I
1.一种活性金属组分非均匀分布的加氢催化剂，含有成型的水合氧化铝载体、负载在该载体上的至少一种选自VIII族的非贵金属的金属盐和至少一种选自VIB族金属的金属盐，其中，沿催化剂径向截面分布，所述第VIII族金属组分的外表面浓度与中心浓度之比为0. 1-0. 9 ;所述第VIB族金属组分的外表面浓度与中心浓度之比为0. 1-0. 8。
2.根据I所述的催化剂，其特征在于，沿催化剂径向截面分布，所述第VIII族金属组分的外表面浓度与中心浓度之比为0. 4-0. 8 ;所述第VIB族金属组分的外表面浓度与中心浓度之比为0. 3-0. 7。
3.根据I所述的催化剂，其特征在于，以氧化物计并以催化剂为基准，所述的VIII族金属的含量为1-8重量％，VIB族金属的含量为3-20重量％。
4.根据3所述的催化剂，其特征在于，以氧化物计并以催化剂为基准，所述的VIII族金属的含量为I. 5-4. 5重量％，VIB族金属的含量为5-18重量％。
5.根据I所述的催化剂，其特征在于，所述水合氧化铝选自三水合氧化铝、一水合氧化铝、拟薄水铝石和无定形氢氧化铝中的一种或几种。
6.根据5所述的催化剂，其特征在于，所述水合氧化铝为拟薄水铝石。
7.根据I所述的催化剂，其特征在于，所述选自VIII族的非贵金属的金属盐选自硝酸钴、醋酸钴、碱式碳酸钴、氯化钴和钴的可溶性络合物、硝酸镍、醋酸镍、碱式碳酸镍、氯化镍和镍的可溶性络合物中的一种或几种，所述VIB族金属的金属盐选自钥酸盐、仲钥酸盐、钨酸铵、偏钨酸铵、仲钨酸铵、乙基偏钨酸盐中的一种或几种。
8.根据7所述的催化剂，其特征在于，所述选自VIII族的非贵金属的金属盐选自硝酸钴、碱式碳酸钴、硝酸镍和碱式碳酸镍中的一种或几种，所述VIB族的金属盐选自钥酸铵、仲钥酸铵、偏钨酸铵、钨酸铵中的一种或几种。
9.根据I所述的催化剂，其特征在于，所述成型的水合氧化铝载体为水合氧化铝和助成型剂的混合物，所述助成型剂选自田菁粉、淀粉、聚乙烯醇、聚乙醇、羟乙基纤维素、甲基羟乙基纤维素、甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、高取代羟丙基甲基纤维素中的一种或几种，以所述成型物为基准，所述助成型剂的含量为1-15重量％。
10.根据9所述的催化剂，其特征在于，所述助成型剂选自田菁粉、聚乙醇、聚乙烯醇、羟丙基甲基纤维素、甲基纤维素、羟乙基甲基纤维素、羟乙基纤维素、乙基纤维素中的一种或几种，以所述成型物为基准，所述助成型剂的含量为2-10重量％。
11.一种加氢催化剂的制备方法，包括制备成型的水和氧化铝载体并在该载体上负载至少一种选自VIII族的非贵金属的金属盐和至少一种选自VIB族金属的金属盐，其中，所述制备成型的水和氧化铝载体的方法包括将水合氧化铝与水、助成型剂进行混合、成型并干燥的步骤，所述助成型剂选自田菁粉、淀粉、聚乙烯醇、聚乙醇、羟乙基纤维素、甲基羟乙基纤维素、甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、高取代羟丙基甲基纤维素中的一种或几种，以所述成型物为基准，所述助成型剂的含量为1-15重量％，所述干燥的温度为大于180°C至小于等于300°C，干燥时间为1-48小时。
12.根据11所述的方法，其特征在于，所述助成型剂选自田菁粉、聚乙醇、聚乙烯醇、羟丙基甲基纤维素、甲基纤维素、羟乙基甲基纤维素、羟乙基纤维素、乙基纤维素中的一种或几种，以所述成型物为基准，所述助成型剂的含量为2-10重量％，所述干燥的温度为200-260°C，干燥时间为2-14小时。
13.根据11所述的方法，其特征在于，所述在载体上负载至少一种选自VIII族的非贵金属的金属盐和至少一种选自VIB族金属的金属盐的方法为浸溃法，在所述浸溃之后包括干燥的步骤，所述干燥的条件包括温度为100-200°C，时间为1-15小时；以氧化物计并以催化剂为基准，在所述浸溃中各组分的用量使所述催化剂中以氧化物计的VIII族金属的含量为1-8重量％，VIB族金属的含量为3-20重量％。
14.根据13所述的方法，其特征在于，所述干燥的条件包括温度为120-150°C，时间为3-10小时；以氧化物计并以催化剂为基准，各组分的用量使所述催化剂中以氧化物计的VIII族金属的含量为I. 5-4. 5重量％，以氧化物计的VIB族金属的含量为5-18重量％。
15.根据11所述的方法，其特征在于，所述水合氧化铝选自三水合氧化铝、一水合氧化铝、拟薄水铝石和无定形氢氧化铝中的一种或几种。
16.根据15所述的方法，其特征在于，所述水合氧化铝为拟薄水铝石。
17.根据11所述的方法，其特征在于，所述选自VIII族的非贵金属的金属盐选自硝酸钴、醋酸钴、碱式碳酸钴、氯化钴、钴的可溶性络合物、硝酸镍、醋酸镍、碱式碳酸镍、氯化镍、镍的可溶性络合物中的一种或几种，所述VIB族的金属盐选自钥酸盐、伸钥酸盐、钨酸铵、偏钨酸铵、仲钨酸铵、乙基偏钨酸盐中的一种或几种。
18.根据17所述的方法，其特征在于，所述选自VIII族的非贵金属的金属盐选自硝酸钴、碱式碳酸钴、硝酸镍、碱式碳酸镍中的一种或几种，所述VIB族的金属盐选自钥酸铵、仲钥酸铵、偏钨酸铵、钨酸铵中的一种或几种。
一种活性金属组分非均匀分布的加氢催化剂及其制备，该催化剂含有成型的水合氧化铝载体、负载在该载体上的至少一种选自VIII族的非贵金属的金属盐和至少一种选自VIB族金属的金属盐，其中，沿催化剂径向截面分布，所述第VIII族金属组分的外表面浓度与中心浓度之比为0.1-0.9；所述第VIB族金属组分的外表面浓度与中心浓度之比为0.1-0.8。与现有的技术方法相比，本发明提供的加氢催化剂组合物不仅具有优异的重油加氢脱金属性能，同时具有很好的容金属性能。此外，由其制备方法所决定，本发明提供催化剂的制备方法简单、生产成本明显低于现有方法制备的催化剂。
文档编号B01J23/888GKSQ
公开日日 申请日期日 优先权日日
发明者曾双亲, 李丁健一, 李大东, 杨清河, 聂红, 贾燕子 申请人:中国石油化工股份有限公司, 中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院第四章 热分析在催化研究中的应用_百度文库
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第四章 热分析在催化研究中的应用
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