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含N/O配体配位化合物的合成、结构及性能研究
通过配位键、氢键、π-π作用等分子间作用构筑而形成的配位化合物,由于其在光学、磁学、选择性催化、分子识别等方面有着广泛的运用前景,已经成为当今配位化学研究的前沿领域之一。本论文有选择性的挑选了一些含 N/O元素的有机配体,运用常规溶液法和水热法与金属盐反应得到[Ni(C10H26N6)][ClO4]2(1),Ni(C10H26N6)(MoO4)·2H2O(2),[Mn2(SO4)2(BPIB)2(H2O)2]n(3),Cu3(C6NH4O2)6-(C3NH6O)3(4),Pb(C8H5NO4)(5)五种结构新颖的配位化合物。对这些化合物都进行了单晶 X-射线衍射测试,得出了它们的空间结构,并用红外、热重分析、元素分析、荧光分析等技术手段对其性能进行了表征。　　化合物(1)是一种由简单的阳离子[Ni(C10H26N6)]2+和阴离子[ClO4]-构成的,可以用作模板剂的大环化合物。以此为原料,利用大环化合物中金属剩余的配位点,用水做溶剂,运用常规的溶液法合成出了具有一维链状结构的新化合物Ni(C10H26N6)(MoO4)·2H2O(2)。而用于制备化合物(3)的配体1,4-双(邻菲咯琳并[4,5-d]咪唑基)苯(H2BPIB)具有刚性π-π大共轭体系,它的两边都可以连接金属离子。用体积比为2:3的H2O/DMF做混合溶剂,在水热条件下与MnSO4·H2O反应得到了具有ths-b(ThSi2 binary)拓扑结构的三维网状化合物[Mn2(SO4)2-(BPIB)2(H2O)2]n(3),并对其荧光性质加以了研究。化合物(4)用烟酸做配体与铜盐反应得到的具有螺旋链的三维结构,且有磁学性质。从这个化合物的制备过程与结构分析,可以看出溶剂对配位化合物的制备和结构起着至关重要的作用。化合物(5)使用具有V形空间结构的刚性5-氨基间苯二甲酸做配体,合成出来具有特殊配位方式的三维超分子化合物,主要通过了氢键、弱的Pb…O键作用、π-π作用等分子间作用力连接二维结构而形成的。并对此化合物的荧光性质进行了初步的研究。
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基础化学第四章 配位化合物
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3秒自动关闭窗口微观化学世界-初阶基础课程:8.3 晶体场理论对配位化合物颜色以及磁性的解释
8.3 晶体场理论对配位化合物颜色以及磁性的解释
本小节以六配位的化合物为例，用晶体场理论来解释配位化合物的颜色和磁性Question 1：为什么配体不同，配位化合物的颜色也不同？Question 2：为什么配体不同，配位化合物会显示出不同的磁性？这都是因为配体的存在使得中心原子原本简并的d轨道发生了分裂导致的。一、颜色 我们知道，溶液之所以有颜色，量子力学给出的解释是其中的物质吸收了位于可见光区域的光子，使得物质显示出其吸收光的互补色来。 如上图所示，假如物质吸收了绿光（波长在490-560nm），那么其显示出来的就是其互补色红色。 根据这一线索，不同配体的配位化合物颜色不同很可能是因为其吸收的光子能量不同导致的。而之所以吸收的光子能量不同，其原因在于能阶差不同。这就要回到最初谈到的配体的存在使得原本简并的d轨道发生了分裂。如下图所示： 对d轨道发生分裂的原因有两种理论解释，其一是基于静电排斥的晶场理论，另一个是配位场理论。本节只介绍晶场理论。 晶场理论的解释为：5个d原子轨道具有不同的几何结构。而配体都具有孤电子对或者负电荷，这使得当存在配体时，其中两个会受到来自配体较大的静电斥力，而剩余的三个受到的斥力较小，从而导致d轨道分裂。 图中所示的d(z2)和d(x2-y2)轨道的电子云与配体的孤电子对或负电荷重合程度很大，使得该轨道内的电子受到配体的静电斥力很大，从而导致这两个轨道的能量变大。 而另外三个d轨道，其电子云与配体的孤电子对或负电荷重合程度较小，因此受到的静电斥力就比较小，这三个轨道的能量也就比另外两个轨道的低。 而配位化合物的颜色来源正是因为分裂后的d轨道的能级差Δo正好落在可见光的范围内。而配体不同则颜色也不同是因为不同配体造成的d轨道分裂后的能级差Δo大小也不同。配体越强，该能级差也越大，常见配体的强弱如下表这样一来就可以回答本节提出的第一个问题了： 从左向右，其配体逐渐增强，使得能级差逐步增大，从而使得吸收的光子向低波数方向位移（从红色位移至黄色）；因此其显示出的互补色也从绿色向紫色发生了变化。二、磁性 磁性不同也可以予以解释： 两种物质的配体不同，造成能级差不同，使得亚铁离子d轨道的电子填充方式也发生了不同，如下图所示。 对于配体为H2O的情况来说，由于能级差较低，使得先在5个轨道中先填入一个电子（这5个电子自旋方向相同）的填充方式能量较稳定。从而出现了有四个轨道均只有一个电子，显示出顺磁性； 而对于配体为氰根CN-的情况来说，其能级差较高，使得填电子时要首先将下方的三个轨道填满。这导致所有的电子都是配对的，因此显示出反磁性。结构工程师考试培训
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